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李盛英教授团队建立人工光酶级联反应新系统

2024年05月07日 作者:蒋媛媛编辑:侯煜审核:祁庆生,张伶俐张伶俐浏览量 :

近日,微生物技术国家重点实验室李盛英教授团队和西湖大学张彪彪助理教授团队合作,通过将光催化剂COF-TfpBpy介导的光合H2O2与P450过加氧酶的H2O2依赖性酶活相结合,建立了一个全新的人工光酶级联催化系统,在空气、水和光照条件下实现脂肪酸到1-烯烃和羟基脂肪酸的绿色转化。相关研究结果以“Photoenzymatic synthesis of 1-alkenes and hydroxyl fatty acids by cascading a COF photocatalyst and P450 peroxygenases”为题,发表在自然科学综合类期刊《科学通报》(Science Bulletin)。微生物技术国家重点实验室博士后蒋媛媛和西湖大学博士研究生李培凤为论文共同第一作者,李盛英教授和张彪彪助理教授为共同通讯作者,山东大学微生物技术国家重点实验室为第一完成单位和通讯作者单位。

一个多世纪以来,燃料和油脂化学品一直由天然生物油脂或脂肪酸利用化学法生产,现代生物技术加速了油脂化学的发展。近年来,酶法合成已成为利用可再生脂肪酸为原料生产高附加值化学品的有效途径。然而,建立一个仅需光、水和氧气就能高效转化脂肪酸的催化系统仍具有挑战性。

在该研究中,研究人员建立的这一光酶级联催化系统不再需要任何传统的牺牲试剂或稳定剂,通过利用水、空气、光和两种催化剂,便可高效地将脂肪酸转化为高附加值精细化学品。这一新工艺支撑P450过加氧酶产生了极具应用潜力的总转化数(TON=15761),代表了迄今为止最高效的P450过加氧酶辅因子供应系统,并成功实现了1-十五烯的克级制备,证明了该光生物炼制模型在生产脂肪酸衍生化学品方面的可放大性和应用潜力。该光催化剂和酶的杂合系统在为利用太阳能驱动生物酶催化提供了新案例的同时,也为COF光催化剂提供了一种极具发展前景的应用方向。

鉴于光催化剂的简单、持续、可重复使用性以及所建立的光酶级联催化系统的高效性和可放大性,经过更多的优化和开发后,将有可能产生一种绿色高效、环境友好且极具成本效益的油脂精细化学品合成途径。

该研究工作得到了国家重点研发计划,国家自然科学基金,山东省自然科学基金,青岛市自然科学基金和博士后面上等科研项目的支持。山东大学微生物技术国家重点实验室生命环境研究公共技术平台为本工作提供了重要技术支持。

论文链接:https://doi.org/10.1016/j.scib.2024.04.069